英文原题：Geometry-Based Atomic Representations for Reactive Combustion Chemistry

通讯作者：刘德光，中国科学技术大学；傅尧，中国科学技术大学

作者：Zhan Si（司展）, Jingjing Hu（胡晶晶）, Qiqi Zhang（张琪琪）, Hu Ding（丁虎）, Haizhu Yu（于海珠），Deguang Liu（刘德光）,* and Yao Fu（傅尧）*

研究背景：

化学反应的本质，是原子局部环境随时间持续演化。在瞬态、高能和非平衡条件下，原子间距与相互作用快速变化，化学键不断经历拉伸、断裂和重组。真正决定反应路径、能量转移和产物形成的，往往是寿命极短的非平衡构型和反应中间体。因此，准确表征反应发生过程中的瞬时原子环境，是复杂化学反应模拟与预测的基础问题。

近年来，人工智能为复杂反应体系的建模提供了新的技术途径。然而，许多分子机器学习方法以固定分子图为输入，依赖预先定义的原子连接关系。这类表示适合结构相对稳定的分子，却难以适应化学键持续断裂和形成、连接关系快速变化的反应过程。动态反应建模因而需要一种能够直接从瞬时结构中提取局部相互作用、随反应构型自适应更新，并兼顾预测精度、迁移能力和任务扩展性的原子表示方法。

内容介绍：

近日，中国科学技术大学傅尧教授和刘德光副研究员在Precision Chemistry发表研究，提出了几何驱动的动态反应原子表示框架CombNetPack。与主要依赖固定键连接的分子图方法不同，CombNetPack以原子的瞬时三维几何环境为核心，联合建模原子中心的局部结构、邻域相互作用和操作条件，使原子表示能够随反应构型的变化而动态更新。

如图1所示，CombNetPack将图自适应原子特征模块与原子交互网络相结合，围绕原子中心组织连接、静电、径向和角向等信息，并进一步融合邻域作用及条件信息。由此得到的原子表示可以面向能量与原子力、热化学性质等不同任务，为微观反应轨迹和高层次性质预测提供统一的特征基础。

图1. CombNetPack整体框架

为系统评估这一方法，研究团队构建了氨–氢燃烧数据库HAC，其中包含来自8条反应通道的96,000个从头算分子动力学构型。在该数据库上，CombNetPack对能量和原子力的预测总体优于论文中测试的GNN、GAT、SchNet和Graphformer等模型。除了整体预测性能，模型学习到的局部相互作用还呈现出明显的反应路径依赖性：面对不同反应通道，模型关注的重点作用距离并不相同。这表明CombNetPack学习到的并非单一、固定的作用尺度，而是能够根据具体反应环境提取与反应过程相关的局部结构信息。

图2. CombNetPack在HAC氨–氢燃烧数据上的综合评价

方法的另一项重要特点是原子表示的迁移能力。高水平量子化学数据的生成成本较高，针对每个新体系重新构建大规模训练集并不现实。研究团队首先让CombNetPack在已有的HAC和HC反应数据上学习原子表示，再将这些表示迁移到新的、更大规模的反应体系中。与从头训练相比，迁移后的模型总体获得了更低的原子力预测误差，而且在训练数据较少时改善更加明显。这一结果说明，模型学习到的部分局部原子相互作用模式能够在不同数据和体系之间复用，为降低新反应体系对大规模量子化学数据的依赖提供了可能。

图3. 模型各模块作用及迁移学习结果

在方法验证的基础上，研究团队进一步将CombNetPack应用于燃烧反应分析。在不同氨、氢和氧组成下，模型给出的反应网络随体系组成发生变化；在模拟的氨燃烧与氨–氢混合燃烧中，模型呈现出加入氢后NO形成速度和最终数量的变化；在乙烯及乙烯–氨体系中，模型还捕捉到与温度相关的六元碳环物种演化趋势。

图4. 不同燃烧条件下的反应趋势

除原子尺度的反应轨迹外，研究还进一步评估了同一框架对燃烧相关性质的预测能力，包括研究法辛烷值、马达法辛烷值、层流火焰速度、汽化热、燃烧热和生成焓等。相关结果展示了CombNetPack从动态反应构型表示向多类性质任务扩展的能力。

图5. 燃烧相关分子性质预测

总结/展望：

本研究提出了一种从瞬时几何环境和局部相互作用中学习动态反应原子表示的技术路线。其核心贡献是将反应建模的基础从相对固定的分子连接关系，转向能够随局部环境变化而更新的原子表示。依托包含96,000个从头算分子动力学构型的HAC数据库，CombNetPack在能量和原子力预测、反应相关局部结构表征、跨数据迁移以及多类性质预测任务中得到系统评估。以燃烧体系作为具有挑战性的验证场景，该工作展示了几何驱动原子表示在复杂动态反应智能建模中的应用潜力。

Cite this: Si, Z.; Hu, J.; Zhang, Q.; Ding, H.; Yu, H.; Liu, D.; Fu, Y. Geometry-Based Atomic Representations for Reactive Combustion Chemistry. Precision Chemistry 2026. https://doi.org/10.1021/prechem.6c00072.