共价有机框架（COF）是一类晶态有机多孔材料，表现出可调的半导体性质、宽光谱吸收和高载流子传输能力，在光催化领域正受到越来越多的关注。采用给体-受体的分子设计策略是促进激子解离和光生电荷迁移的常用策略，然而COF在多维度上具有独特的结构特征，由此决定了此类材料设计思路的多层次性和构效关系研究的复杂性。以可见光催化析氢反应为抓手，我们团队近五年基于二维COF在多尺度上的结构特征，从不同角度探索COF作为光催化剂的应用潜力。通过二维框架的分子设计，我们提出了在COF周期性原子分布上提高局域激发态电子密度的策略；通过二维框架的堆叠调控，我们发展了基于COF叠层作用协同提升光催化性能的思路；通过聚集体的表面性质控制，我们建立了增强COF纳米材料表面光催化活性的方法。由此，丰富了在人工光合成领域中晶态共轭高分子发展的设计思路，并思考COF基光催化剂的应用转化前景。 | 
