新型电化学反应、测量和调控平台的发展,对于认识电催化表界面过程,阐明催化反应机理,发展催化调控机制,进一步提高催化材料性能,有着极其重要的意义。结合微纳电子器件构建及测量手段,我们在微纳器件集成平台的基础上实现了一种新的电化学反应、测量和调控体系。基于原位电输运测量方法,利用催化剂表面不同吸附和相变过程中所带来的催化材料导电性的改变,在微区循环伏安法的同时产生平行的电输运信号,与特定电位下电极表面状态及反应决速关键物种建立定性和定量的联系。基于这一微纳器件原位测量方法,我们结合原位拉曼、红外光谱、傅里叶变换交流伏安法、微反应动力学分析等其他手段对金属氧化物等催化材料在重要电催化反应中的表界面过程及微反应动力学进行研究,并成功获取了OER、二氧化碳还原等模型催化剂的原位动态相变信息,为相关电催化电合成反应的理论与机制研究提供了新的理解和研究思路。此外,以水为绿色安全氧源的电催化技术是实现烃、醇、胺等化工原料向各类高附加值化学品转化的重要途径之一,基于此,我们发展了多种绿色电催化合成路线,并进一步对于不同机制电有机合成反应体系进行了电化学参数的系统探究,开发了“电描述符”体系,实现电有机合成产率的机器学习及“电描述符图”可视化预测,发展了用于电催化合成研究的新数据分析方法。 |