英文原题：Dynamic Covalent Chemistry: A Boon for Closed-Loop Recycling of Polymer Networks
作者： Bo Yang (杨博), Tiantian Ni (倪甜甜), Qian Zhao (赵骞), Zhibo Li (李志波), Ning Zheng* (郑宁)
研究背景：
20世纪初合成聚合物的诞生标志着材料科学的转折，其卓越耐用性更是推动了现代社会的发展。然而，正是这种最初追求的“超高耐久性”，如今却因废弃高分子的不善管理，造成了严峻的塑料污染。在此背景下，聚合物研究的重点正转向可持续管理，尤其是开发降解和先进回收技术。在众多回收方法中，闭环回收策略脱颖而出，成为一种极具前景的解决方案。它通过将废弃聚合物分解为单体或低聚物，实现与原生材料等效的高质量聚合物再生。其中，聚合物的回收路径通常由其合成机制决定。例如通过链增长聚合（如聚甲基丙烯酸酯类）得到的聚合物，可以在高温下发生解聚并回收；通过逐步增长聚合（如聚对苯二甲酸乙二醇酯）生成的聚合物，则可利用醇解等可逆反应实现解聚回收。由共价交联形成的热固性聚合物网络则因永久交联特性带来的拓扑约束、热力学上高能垒断键及动力学上固液界面反应迟缓，导致其难以闭环回收。然而，动态共价化学的发展则为其提供了不可多得的机遇。
图1. 不同聚合机制下相对应的解聚策略。（a）通过链增长聚合生成的高分子的解聚及代表性实例；（b）通过逐步增长聚合得到的高分子的解聚及代表性实例；（c）本综述中关于交联聚合物的解聚。
文章亮点：
近日，浙江大学谢涛教授/郑宁研究员在Precision Chemistry上发表了通过动态共价化学实现聚合物网络闭环回收的研究综述。该论文系统探讨了聚合物网络闭环回收面临的核心问题与现存障碍。文章首先追溯了动态共价化学的发展脉络，从二硫键交换现象的发现，历经“动态组合化学”、“共价自适应网络”等概念的提出，呈现了该领域从萌芽到拓展的发展历程。在此基础上，依据动态共价键交换机制的不同，将现有聚合物闭环回收研究归纳为三类：无外物引入的闭环回收体系、需水或醇等小分子参与的闭环回收体系，以及基于动态键交换实现聚合物网络重组的回收体系。基于对上述研究的深入分析，综述指出当前研究仍面临的一些挑战：例如材料服役期间的耐用性不足、回收工艺的环境友好性有待提升、以及适用的动态化学键类型有限等。
图2. 通过水解或醇解实现闭环回收。（a）聚合物网络回收的示意图；（b）适用于闭环回收的动态共价键；（c）基于二酮烯胺化学的混合塑料闭环回收；（d）基于二硫代缩醛化学聚合物的闭环回收。
总结/展望：
尽管当前可闭环回收的聚合物材料性能已逐步接近应用标准，但整体研究仍显不足，实际应用更为有限。展望未来，可从以下三方面推动发展：第一，提升可回收聚合物的耐用性。一些动态共价聚合物在服役条件下的稳定性仍有待提高，例如基于Diels-Alder的材料在高温下易发生蠕变，希夫碱聚合物在潮湿环境中可能发生键解离等。因此，如何在保持闭环回收能力的同时兼顾长期使用性能，仍是亟待解决的关键问题。第二，推动回收过程绿色化。现有多数交联体系需依赖催化剂、溶剂或外加单体，导致回收流程复杂且环境负担加重。因此，减少乃至替代这些助剂的使用，是确保回收策略真正符合可持续发展目标的关键。第三，拓展可适用动态键的种类，并推动商业热固性材料的闭环回收。目前可用于闭环回收的解离动态化学仍十分有限，亟待开发新的动态键体系或回收方法。尤为重要的是，应聚焦于激活现有商业热固性材料（如环氧树脂、聚氨酯等）中固有可裂解键的动态行为，以实现其闭环回收潜力。
Cite this: Yang, B.; Ni, T.; Zhao, Q.; Li, Z.; Zheng, N. Dynamic Covalent Chemistry: A Boon for Closed-Loop Recycling of Polymer Networks. Precision Chemistry 2026. https://doi.org/10.1021/prechem.5c00370.