英文原题：Constructing Two-Dimensional, Ordered Networks of Carbon–Carbon Bonds with Precision

通讯作者：Jui-Han Fu, Vincent Tung，日本东京大学

作者：Jui-Han Fu, De-Chian Chen, Yen-Ju Wu, Vincent Tung

中文供稿人：张树辰，崇媛媛，中国科学技术大学

研究背景：

有机半导体纳米膜（OSNMs）因其多样的化学性质和独特的功能性展现出巨大的应用潜力，特别是碳基OSNMs已经成为下一代二维半导体研究的前沿领域。其中，具有原子层厚度的二维石墨烯因其出色的机械强度、热导率以及电荷传输能力而备受瞩目，相关性能优于同组成的体相石墨，并催生了诸如石墨烯纳米网（GNM）等新型碳基纳米结构。例如，通过嵌段共聚物光刻技术构造，可以形成高度互联的石墨烯纳米带网络，其结构周期性和颈宽可精确调控，并表现出优异的场效应晶体管性能。GNM的开发不仅提升了原有石墨烯纳米带的电流承载能力，还保持了高开关比，展示出结构设计对功能优化的巨大潜力。

受石墨烯结构关联的优异性质的启发，研究人员拓展至其他二维碳同素异形体的开发，如石墨炔（Graphyne）和石墨二炔（Graphdiyne），这些材料因包含独特的sp和sp²碳原子杂化结构，展现出优于石墨烯的可调带隙与电子特性。尤其是石墨二炔，其高达10⁵ cm²/V·s的理论电子迁移率和约0.5 eV的带隙，使其成为低功耗电子器件的潜在理想选择，这与石墨烯的半金属性质形成鲜明对比。然而，实现这些材料的规模化合成仍是目前的重大挑战，特别是在精确控制其二维有序碳-碳键网络方面，对于提升材料的功能性、孔隙率和周期性至关重要，是该领域中当前研究的重要方向。

图1 从结构角度看，石墨炔由最窄的颈宽（炔烃连接体）连接苯核构成

内容介绍：

创新合成策略

本文提出了利用模板辅助技术合成二维石墨炔的方法，即将四甲基乙二胺（TMEDA）模板化在[111]取向的铜衬底上，通过抑制分子间的自由旋转，从而利用面内Glaser-Hay偶联反应实现了二维网格的有序生长。这种方法具有可扩展性和高重现性，能够实现长程的晶体结构控制，同时提高了材料的电学和机械性能。此外，利用Langmuir-Blodgett技术和自组装单层膜（SAMs），在分子间形成高共轭结构，为膜的机械稳定性和电子性质的优化提供了支持。

图2 将TMEDA模板化在[111]取向的铜基底上，实现二维有序石墨二炔的可控生长

数据驱动的精确性研究

机器学习（ML）为二维材料研究提供了强大的数据支持。ML模型不仅能预测材料的电子、热学和机械性能，还能通过对实验和计算数据的分析优化合成条件。本文指出，基于ML的中间原子势（MLIPs）加速了分子动力学仿真，显著降低了理论计算的时间成本。此外，ML还可以被用于高通量筛选前驱体材料和分析复杂的材料表征数据，从而能够推动二维石墨二炔在特定应用中的设计与实现。

图3 机器学习如何加速发现和开发二维OSNM的示意图

潜在的应用

二维石墨炔在半导体技术中具有广泛的应用潜力，其高电子迁移率使其成为高效晶体管和光伏设备的理想材料。此外，其在分子筛和水处理中的优异性能，显示了在过滤和分离技术中进一步被应用的可能性。同时，其各向异性的热阻特性和机械柔韧性也为柔性电子和高性能散热设备提供了新的解决方案。

总结/展望：

本文总结了二维石墨炔在合成策略、数据驱动研究和潜在应用领域的最新进展，并指出未来研究将重点放在以下方面：规模化生产，通过将模板技术与机器学习相结合，开发更高效、低成本的生成流程，以满足工业需求；性能优化，进一步探索结构功能化和多层界面修饰方法，以实现更高的电子性能和机械稳定性；多功能应用，深化对二维材料在光电、热管理和柔性设备中的应用开发，为跨学科研究和商业化应用奠定基础。通过对精确合成和先进功能化方法的研究，二维石墨炔有望在未来的高效电子器件和新型功能材料开发中占据重要位置。

Cite this: Fu, J.-H.; Chen, D.-C.; Wu, Y.-J.; Tung, V. Constructing Two-Dimensional, Ordered Networks of Carbon–Carbon Bonds with Precision. Precision Chemistry 2024, 3 (1), 3–9. https://doi.org/10.1021/prechem.4c00070.

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