英文原题:Precision Chemical Design for Reticular Spintronics
通讯作者:武晓君,中国科学技术大学;吕海峰,中国科学技术大学
作者:Yixuan Che (车沂轩), Haifeng Lv* (吕海峰), Xiaojun Wu* (武晓君)

研究背景:
自旋电子学利用电子的自旋自由度进行信息存储、传输和处理,被认为是突破传统电子器件功耗和性能瓶颈的重要发展方向。与传统电子学仅依赖电荷输运不同,自旋电子学有望实现更低能耗、更高运算速度以及非易失性存储,在新一代信息技术展现出广阔应用前景。然而,特定自旋功能的实现和调控,比如非常规磁性、高电荷-自旋转换效率等,依赖于磁性材料的精准设计。传统无机磁体在自旋电子学研究中发挥了重要作用,但其化学调控空间有限,难以满足未来自旋器件对可编程性和多功能性的需求。 网状化学(reticular chemistry)通过将金属节点、团簇和有机连接体按照预定模板组装成有序框架结构,为功能材料的精准设计提供了全新的研究范式。以金属有机框架(metal-organic frameworks, MOFs)和共价有机框架(covalent organic frameworks, COFs)为代表的网状材料不仅具有高度可设计的组成、连接方式和拓扑结构,还能够实现自旋中心、自旋交换路径以及电子结构的精准调控,为构筑新型自旋功能材料提供了理想平台。然而,如何将原子和分子层面的化学设计转化为可预测、可调控的宏观自旋行为,并建立从结构设计到自旋功能之间的系统关联,仍然是当前研究面临的重要挑战。
文章亮点:
近日,中国科学技术大学武晓君教授团队在Precision Chemistry发表了题为“Precision Chemical Design for Reticular Spintronics”的综述文章。文章系统总结了面向自旋电子学的网状材料研究进展,提出了网状自旋电子学(reticular spintronics)的理论设计框架,阐述了如何通过精准化学设计实现自旋分裂、自旋交换以及拓扑结构的协同调控,从而构筑具有可编程功能的自旋网络。
文章从设计理念出发,首先阐述利用网状化学构筑自旋网络的总体框架(图1)。通过将金属离子、金属团簇、有机自由基以及π共轭开壳层分子等自旋活性单元作为“积木”,结合可设计的连接方式和拓扑结构,实现从原子、分子尺度到晶格尺度的层级化精准调控。与此同时,自旋对称性、自旋交换和磁各向异性等关键因素被引入框架设计之中,从而建立起化学结构与宏观自旋行为之间的联系。

图1. 面向自旋电子学的网状材料精准设计框架
在此基础上,文章进一步总结了影响自旋行为的核心设计策略(图2)。通过调控配位场强度、轨道占据和金属-配体相互作用,可以精准控制局域自旋态及磁交换作用;通过设计自由基桥联结构、π共轭网络以及特殊拓扑晶格,则能够实现铁磁、反铁磁、亚铁磁、交变磁性等多种磁有序状态。此外,蜂窝晶格、Kagome晶格和Lieb晶格等特殊拓扑还能够诱导狄拉克能带、平带以及几何阻挫效应,为新奇量子态和拓扑磁性提供设计平台。

除了结构本征设计外,网状材料还具有优异的外场响应能力(图3)。文章系统总结了元素掺杂、载流子注入、机械应变、电场调控以及光激发等多种调控手段。通过改变局域电子结构、交换路径和能带占据情况,可以实现自旋态转换、磁有序调节以及输运行为重构,从而赋予材料动态可调和可重构的自旋功能。

基于上述精准设计与调控策略,网状材料可展现出丰富的自旋电子学功能(图4)。这些功能包括磁隧穿与自旋阀效应、双极磁性半导体、自旋霍尔效应、量子反常霍尔效应、手性诱导自旋选择效应以及多铁性和磁电耦合等。得益于MOFs和COFs高度可设计的结构特征,这些功能有望被进一步整合于同一材料平台,为低功耗信息存储、自旋逻辑器件以及量子信息技术的发展提供新的材料基础。

图4. 网状材料中的自旋电子学功能
总结/展望:
本文系统总结了面向自旋电子学的网状材料研究进展,提出了网状自旋电子学的理论设计框架,阐述了如何利用网状化学的模块化组装策略,实现自旋中心、自旋交换路径以及晶格拓扑结构的精准设计与调控。通过将配位化学、分子电子学和自旋物理学有机结合,研究人员能够在网状材料中构筑可预测、可调控的自旋网络,并实现丰富的自旋输运和磁学功能。
网状材料高度可设计的组成、连接方式和拓扑结构将为未来自旋电子学的研究提供更加广阔的化学空间。从高温磁性材料、自旋过滤器和自旋逻辑器件,到量子信息存储与量子计算,网状材料都有望成为重要的功能平台。同时,随着高通量计算、机器学习和人工智能辅助设计的发展,研究人员有望从目标自旋功能出发,反向设计所需的化学组成与框架结构,实现从“经验发现”向“逆向设计”的转变。网状化学与自旋电子学的深度融合,正在为下一代低功耗电子器件、量子材料以及智能功能材料的发展开辟新的研究方向。
Cite this: Che, Y.; Lv, H.; Wu, X. Precision Chemical Design for Reticular Spintronics. Precision Chemistry 2026. https://doi.org/10.1021/prechem.6c00044.
